Trong nhiều thế kỷ, Thiên đàng đã yêu cầu các thiên thần trẻ của mình sống và học tập giữa loài người để trở thành những thiên thần toàn diện. Điều này không khác đối với Gabriel White Tenma, người tin rằng nhiệm vụ của cô là trở thành một thiên thần vĩ đại sẽ mang lại hạnh phúc cho nhân loại. Tuy nhiên, Gabriel trở nên nghiện các trò chơi video trên Trái đất và cuối cùng trở thành một hikikomori. Tự xưng là "Thiên thần sa ngã", cô tỏ ra thờ ơ với mọi thứ khác về sự khó chịu của Vignette April Tsukinose, một con quỷ mà Gabriel kết bạn trong những ngày đầu thiên thần của cô trên Trái đất. Những nỗ lực của Vignette để đưa Gabriel trở lại con người trước đây của cô là vô ích, khi Gabriel bắn hạ mọi nỗ lực thay đổi lối sống quý giá của cô. Khi họ dành thời gian trên Trái đất, họ gặp hai nhân cách lập dị: thiên thần Raphiel Ainsworth Shiraha, bạn cùng lớp của Gabriel với một kẻ chuyên phá hoại chủ nghĩa bạo dâm và ác quỷ Satanichia McDowell Kurumizawa, một kẻ thống trị tự xưng tương lai vụng về của thế giới ngầm. Gabriel DropOut theo dõi cuộc sống hài hước của bốn người bạn này khi họ hoàn toàn không hiểu ý nghĩa thực sự của một con quỷ hay một thiên thần.